Vrsaljko memulakan kerjayanya di Dinamo Zagreb. Kemudian, beliau dipinjam ke Lokomotiva pada musim 2009–10. Beliau membuat debut untuk Lokomotiva dalam liga teratas Croatia menentang Rijeka pada 26 Julai 2009 ketika baru berusia 17 tahun.[2]

Dinamo Zagreb

Beliau sertai semula Dinamo Zagreb pada 22 Disember 2009. Beliau membuat debut untuk Dinamo Zagreb pada 27 Februari 2010 menentang Croatia Sesvete di liga Prva HNL. Beliau membuat sembilan lagi penampilan pada penghujung musim untuk Dinamo dan jumlah keseluruhan 27 penampilan liga untuk Dinamo.

Vrsaljko terlepas perlawanan pembukaan musim 2010–11 kerana beliau dipanggil oleh skuad bawah-19 Croatia. Beliau membuat debut liga untuk Dinamo pada musim itu pada 31 Julai menentang Rijeka di mana Dinamo Zagreb tewas 2–1. Vrsaljko membuat penampilan pertamanya di pentas Eropah ketika menumpaskan FC Sheriff Tiraspol dalam saingan pusingan ketiga kelayakan Liga Juara-Juara Eropah. Pada Ogos, beliau dikaitkan perpindahan ke Olympique Marseille dengan bayaran €4 juta namun naib presiden kelab, Zdravko Mamić menolak tawaran kelab Perancis itu. Pada 29 Ogos, beliau menjaringkan gol liga pertamanya untuk Dinamo ketika menentang Cibalia, Dinamo Zagreb menang 2–0.[3] Aksi terbaik beliau di bawah jurulatih Vahid Halilhodžić, beliau dinamakan sebagai "Pemain Harapan Terbaik Croatia" pada 2010. Pada penghujung musim, beliau menjuarai dua piala bersama Dinamo.

Pada musim 2011-2012, beliau dibuang padang ketika perlawanan play-off Liga Juara-Juara UEFA 2011–12 menentang Malmö FF dan akhirnya Dinamo layak ke Liga Juara-Juara buat pertama kali dalam masa 12 tahun. Beliau membuat penampilan pertama di Liga Juara-Juara ketika menentang Ajax Amsterdam dan penampilan terakhir di Olympique Lyonnais. Dalam domestik liga, beliau membuat 22 penampilan liga dan membuat lima hantaran dan sekali lagi Dinamo menjuarai dua gelaran iaitu Prva HNL dan Hrvatski kup.

Selepas beliau pulang dari Poland kerana beraksi bersama Croatia di UEFA Euro 2012, beliau membantu Dinamo layak ke Liga Juara-Juara. Beliau membuat empat penampilan dan Dinamo sekadar hanya mengutip satu mata. Di liga domestik, beliau membuat 25 penampilan liga dan membuat tiga hantaran.

Genoa

Pada 12 Julai 2013 Vrsaljko sertai kelab Serie A Itali, Genoa dengan bayaran yang tidak didedahkan tetapi dilaporkan sekitar €4 juta.[4] Dalam musim pertamanya di liga tertinggi Itali, Vrsaljko telah membuat 22 penampilan dan terlepas perlawanan ke-24-33 akibat kecederaan.

Sassuolo

Pada 22 Julai 2014, Vrsaljko sertai kelab Sassuolo.[5]